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我所納米晶敏化分子三線態動力學研究取得新進展

  近日,我所光电材料动力学创新特区研究组(11T6组)吴凯丰研究員团队基于量子限域的钙钛矿纳米晶有效地实现了可见光驱动的萘三线态敏化。相关成果发表于《物理化学快报》(The Journal of Physical Chemistry Letters)上。

  萘作爲形式最簡單、三線態能量最高(約2.6eV)的多環芳烴,其三線態的敏化在上轉換、光催化、室溫磷光等領域具有重要的意義。然而基于重金屬效應的常見敏化劑分子如Ir(ppy)3、Ru(bpy)32+ 、PtOEP等三線態能量相對較低,不能實現萘的三線態的敏化。且敏化劑分子在從單線態到三線態的系間竄越過程中會損耗較大的能量(≥0.5eV),若要實現萘的三線態敏化只能利用紫外光驅動。

  吳凱豐研究團隊提出,由于納米晶極弱的交換作用(幾個meV),幾乎沒有系間竄越帶來的能量損耗,而且鈣钛礦納米晶相對傳統CdSe和CdS量子點等有較高的熒光量子産率,是實現萘的三線態敏化的優異體系。動力學研究表明,在可見光激發下,量子限域的CsPbBr3纳米晶可发生到萘的超快三线态能量转移。研究团队还发现,在此弱驱动力(-0.03-0.14eV)体系中,能量转移的速率也随载流子表面概率密度呈线性关系,与该团队近期报道的强驱动力体系(0.44-0.73 eV;J. Am. Chem. Soc., 2019)呈现出相同的物理规律,这进一步揭示了纳米晶到多环芳烃的三线态能量转移机理。

  該研究提出了一種新的敏化思路,利用可見光實現了萘的三線態敏化,爲實現高增益的可見光到紫外光的上轉換,以及可見光驅動的高效光催化等提供了可能性。

  该工作得到中科院A类先导专项、国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目资助。(文/图 韩瑶瑶)

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